Вдохновленный новыми возможностями, с начала 30-х годов 19 века Александр Гурилёв уходит в активное творчество. Он быстро становится популярным в народной среде благодаря широкому использованию в своих произведениях мотивов и стихов из русской народной песенности и талантливому выражению социальных настроений той эпохи. Романсы, основной жанр, в котором работал композитор, отличаются некоторыми особенными чертами: они полны печали, интимной глубины, грусти, размышлений, драматизма в сочетании с одновременным стремлением к счастью, открытостью чувств, задушевной искренностью и эмоциональностью. Несомненно, в первую очередь ими пропитаны такие произведения, как «Кольцо», «Разлука», «Я же говорил при расставанье», «Бедная девушка, ты», «В минуту жизни трудную», «Оправдание», ну и конечно знаменитые «Вьётся ласточка сизокрылая», «Грусть девушки», «Колокольчик» и другие.
В наиболее плодотворный период своей творческой жизни – примерно до 1850- годов – Гурилёв не только создает большое количество романсов, но также и занимается обработкой народного творчества, пишет пьесы для фортепиано. Относительно последнего нельзя не отметить значительный вклад Гурилёва в развитие пианизма в России. По словам музыкальных критиков того времени, фортепианные вариации и миниатюры композитора обладают незаурядной культурой исполнения и насыщены широким кругозором настоящего мастера. Наиболее заметными его произведениями, выполненными в этом ключе, стали вариации на сочинения М. Глинки, А. Варламова, А. Алябьева.
Последние годы жизни Гурилёва омрачены последствиями тяжелого приобретенного психического заболевания. Досадной несправедливостью оказалось то, что, несмотря на свою широкую известность как композитора и музыкального учителя, Гурилёв подавляющее большинство дней своей жизни провел в нищете, нуждаясь даже в необходимом. Угнетенный такими обстоятельствами, выдающийся музыкант, вынужденный зарабатывать на жизнь унизительной для его таланта корректурой нот, был сломлен под их натиском. В 1858 году в Москве Гурилёв умирает, признанный, но не оцененный по достоинству.
